活性炭改性后從水溶液中吸附銻

　　銻是第九大開采金屬，用于多種工業(yè)產(chǎn)品。為了生產(chǎn)商業(yè)銻在冶煉和開采過程，大量的銻被排放到環(huán)境中，對水土造成嚴(yán)重污染。長期接觸高濃度銻污染的水會產(chǎn)生很多問題，所以需要規(guī)范水溶液中的銻含量。離子交換、混凝(共沉淀)、反滲透、生物修復(fù)和吸附是目前可用于從水中去除銻(III)的技術(shù)。由于其經(jīng)濟和技術(shù)優(yōu)勢，吸附是從飲用水中去除銻(III)的常用方法。本期研究了固定在活性炭上的納米級零價鐵在使用和不使用磁性固定床柱反應(yīng)器的情況下從模擬污染水中去除銻的效果。

　　活性炭相對于納米級零價鐵來說吸附銻的效果差很多，但是由于其在多孔結(jié)構(gòu)和機械強度方面的特性，活性炭可用作支撐材料。活性炭載入納米級零價鐵來進行改性處理，可以用于滲透性反應(yīng)屏障，以攔截受污染地下水中的銻或添加到家用過濾器中以去除銻(III)。

　　固定床活性炭柱研究

　　我們進行了色譜柱實驗，以了解弱磁場是否可用于提高連續(xù)流動系統(tǒng)中納米級零價鐵的反應(yīng)性。設(shè)置了兩個平行的連續(xù)柱系統(tǒng)，內(nèi)徑為10mm(外徑=14mm)，高度為200mm，如圖1所示。一個柱系統(tǒng)有一系列環(huán)形永磁體，最大磁場通量強度約為1800Gs(材料：釹鐵硼)，每5.0厘米放置一個環(huán)形磁鐵。聚甲基丙烯酸甲酯柱填充有10g鐵與活性炭(10-20目)的混合物。柱的兩端用一小塊玻璃棉塞住。圖1描述了色譜柱組件和與之配套的實驗設(shè)計。測試是在25±1℃下完成的。為了獲得合適的流速，使用了蠕動泵。銻(III)離子溶液通過鐵改性活性炭床向上轉(zhuǎn)移，以確保床完全飽和。為了評估銻(III)吸附去除情況，定期采集流出物樣品。

　　圖1：連續(xù)流系統(tǒng)測試設(shè)置的示意圖。

　　從柱中取出耗盡的活性炭并保存在250mL燒瓶中進行再生。將懸浮液在25±1℃下以150rpm的速度與NaOH振蕩5小時后，該溶液是零價鐵/交流量，棄去堿性溶液。用去離子水重復(fù)解吸過程四次。

　　污水pH值的影響

　　吸附介質(zhì)pH值是調(diào)節(jié)吸附能力的最關(guān)鍵因素。吸附劑吸附位點中的物質(zhì)與溶液之間相互作用(物理化學(xué))的性質(zhì)反映在吸附介質(zhì)的初始pH值上，這與從水吸附到吸附劑表面的機理有關(guān)。在保持相同流速、床高和初始濃度的情況下，研究了不同pH水平(pH5至pH9)下pH對穿透時間的影響。

　　圖2中歸一化濃度與時間的關(guān)系圖顯示了pH值對銻(III)吸附到鐵改性活性炭上的影響。pH為5.0時，Ct/C0值在8小時內(nèi)擴展至0.95，如圖2所示。然而，對于pH7和9穿透曲線，該值分別為7小時和6小時。隨著進水pH值的增加，穿透曲線從右向左移動，這表明可以去除的銻(III)越少，達到飽和所需的時間越短，并且吸附效率會顯著降低。結(jié)果表明，隨著實驗環(huán)境中pH值的升高，吸附能力下降。因此，在較低的初始pH值下，從水溶液中更有效地去除銻(III)。酸性介質(zhì)也能促進改性活性炭中鐵離子的釋放，導(dǎo)致形成大量氧化鐵。因此，鐵改性活性炭在pH5時表現(xiàn)出較高的銻(III)去除效率。相比之下，鐵改性活性炭中鐵的靜電吸附能力和釋放能力在堿性條件下較弱，因此對銻(III)相對較低。

　　圖2：不同pH值下鐵改性活性炭介導(dǎo)去除銻(III)的突破曲線。

　　銻(III)的去除機理

　　氧氣對銻(III)的氧化非常緩慢。然而，有人聲稱當(dāng)零價鐵被氧氣腐蝕時，會產(chǎn)生強氧化劑，可以氧化各種有機和無機分子。在酸性條件下，兩個電子從鐵離子表面轉(zhuǎn)移到氧，產(chǎn)生過氧化氫。在低pH值下，過氧化氫與鐵離子的相互作用形成羥基自由基(OH-)，而在pH值超過5.0時，它通過反應(yīng)生成鐵(IV)。我們之前的研究發(fā)現(xiàn)活性炭對砷(III)的氧化影響比較大。這是因為活性炭表面富含官能團，當(dāng)砷(III)擴散吸附在活性炭表面時，這些官能團被氧化。此外，因為銻(III)比砷(III)氧化得更快，所以銻(III)可以被活性炭快速氧化。在沒有弱磁場的情況下，零價鐵介導(dǎo)的銻(III)去除通常由兩個時間段組成。基于上述結(jié)果和討論，銻(III)的去除是一個復(fù)雜的過程，包括表面吸附和氧化。圖3描繪了銻(III)去除的機制。

　　圖3：鐵改性活性炭加過氧化氫在系統(tǒng)中發(fā)生的主要反應(yīng)以及銻(III)的氧化和螯合機制的說明。

　　活性炭改性后從水溶液中吸附銻，研究描述了在pH5.0-9.0的弱磁場影響下鐵改性活性炭對銻(III)的增強螯合。弱磁場的使用通過活性炭在5.0-9.0的pH范圍內(nèi)改善了銻(III)的消失速率常數(shù)。零價鐵的腐蝕增加是弱磁場引起的銻(III)螯合和氧化增加的原因。固定床柱磁性反應(yīng)器在改性活性炭去除銻(III)方面優(yōu)于其非磁性等效物，表明弱磁場可用于改善實際應(yīng)用中基于活性炭的銻(III)去除。

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