活性炭催化劑負(fù)載錳鉬制備柴油燃料

　　為了獲取可持續(xù)的燃料應(yīng)用，所以研發(fā)使用廢油來(lái)制作成柴油燃料。這種與傳統(tǒng)的化石衍生產(chǎn)品相比，生物柴油和生物油中氧氣濃度升高是它們的大部分缺點(diǎn)的基礎(chǔ)，例如較低的熱性能。通過(guò)脂肪酸和相關(guān)化合物的催化脫氧制造無(wú)氧碳?xì)浠�合物。此外，綠色柴油和石油衍生柴油都具有共同的物理化學(xué)特性，因此前者可以單獨(dú)使用或與傳統(tǒng)柴油混合用于燃燒點(diǎn)火發(fā)動(dòng)機(jī)。發(fā)現(xiàn)錳和鉬被發(fā)現(xiàn)是脫氧反應(yīng)的有效促進(jìn)劑，所以這次的研究是使用優(yōu)質(zhì)活性炭作為載體，負(fù)載錳鉬來(lái)進(jìn)行生物柴油的脫氧精煉。

　　脫氧反應(yīng)參數(shù)優(yōu)化

　　還對(duì)活性炭催化劑的外觀進(jìn)行了評(píng)估，以探索它們的構(gòu)型、圖案和表面顆粒輪廓。對(duì)制成的樣品的FESEM圖像進(jìn)行了評(píng)估，并證明了金屬在支架上的均勻分布(圖1a-c)。在活性金屬摻雜之后，顆粒的尺寸和形式顯著改變。可以看出，制備環(huán)境對(duì)碳的外觀有顯著影響。通過(guò)將Mn和Mo摻雜比例從0.1提高到1wt.%，在加熱的浸漬雙金屬催化劑上，顆粒的尺寸會(huì)大幅度減小。相反，由于聚集效應(yīng)，將Mn提高到>0.5wt.%與顆粒會(huì)擴(kuò)大。使用BET和XRD驗(yàn)證了這些數(shù)據(jù)，這表明孔隙的表面積和體積減少，同時(shí)晶體尺寸增加。表現(xiàn)出優(yōu)異活性的催化劑通常具有合理的表面積和粒徑;后者，配置和多孔性質(zhì)，反應(yīng)產(chǎn)生重大影響。因此，有組織的多孔載體的微小粒徑將增加表面積并產(chǎn)生更大的活性催化表面，這些特性將有利于反應(yīng)性能。通過(guò)將元素負(fù)載從0.1%增加到1%來(lái)增加表面積，這是由于金屬鹽充當(dāng)活性炭的活化劑。另一方面，由于活性元素會(huì)阻塞孔隙，因此通過(guò)增加摻雜百分比可以減小孔隙體積和尺寸。

　　圖1：樣品的代表性FESEM圖像。(a)Mn(0.5%)-Mo(0.1%)/活性炭,(b)Mn(0.5%)-Mo(0.5%)/活性炭和(c)Mn(0.5%)-Mo(1%)/活性炭這三種催化劑。

　　廢油的催化脫氧反應(yīng)

　　當(dāng)廢油對(duì)Mn/活性炭和Mn-Mo/活性炭催化劑樣品進(jìn)行脫氧反應(yīng)時(shí)，產(chǎn)物包括液態(tài)正烷烴和烯烴，以及含氧中間體物質(zhì)，例如醇，醛和酮，以及汽化的CO和CO2。單獨(dú)或兩種活性炭金屬催化劑生產(chǎn)提供了優(yōu)異的轉(zhuǎn)化和完全差異化在廢油的溶解氧過(guò)程。活性炭催化劑的反應(yīng)性能主要取決于Mn和Mo表面密度以及催化劑的酸度。脫氧反應(yīng)在300℃的反應(yīng)溫度和500rpm的攪拌速度下在惰性N2中進(jìn)行30分鐘氣氛。對(duì)活性炭上Mn和Mo負(fù)載百分比的篩選表明，與0.1wt.%相比，將活性炭負(fù)載0.5wt.%將烴產(chǎn)率從31.9%提高到37.9%，并將Mo負(fù)載量從0.1wt.%提高至0.5wt.%導(dǎo)致產(chǎn)率從25.7%增加到42.4%。篩選結(jié)果表明，最佳的錳負(fù)載百分比為0.5wt.%，并選擇了此百分比。Mo對(duì)Mn催化劑的影響從0.1到1wt.%負(fù)載百分比進(jìn)行了研究，結(jié)果表明0.5wt.%的Mn和Mo是合適百分比，烴收率為74%(圖2)。

　　圖2：廢油在負(fù)載型催化劑上的脫氧反應(yīng)篩選。

　　活性炭催化劑負(fù)載的影響

　　活性炭催化劑負(fù)載對(duì)烴類轉(zhuǎn)化和產(chǎn)物分化的影響如圖3a、b所示。脫氧反應(yīng)在惰性N2氣氛中在300℃的反應(yīng)溫度和500rpm的攪拌速度下進(jìn)行30分鐘。評(píng)估了催化劑負(fù)載量(即1-6wt.%)的影響。數(shù)據(jù)表明，脫氧性能和分化均在1-2wt.%的活性炭催化劑負(fù)載范圍內(nèi)升高，但隨后在催化劑負(fù)載>2wt.%后下降。產(chǎn)率和產(chǎn)物選擇性當(dāng)使用2wt.%時(shí)，其效果更好，即分別為47.13%和72.85%。相反，在催化劑負(fù)載量超過(guò)2wt.%時(shí)，脫氧性能和選擇性的下降可能反映了催化劑的負(fù)載過(guò)重，由于不同的活性位點(diǎn)的剩余活性位點(diǎn)，這將促進(jìn)對(duì)二級(jí)和并行反應(yīng)的驅(qū)動(dòng)。

　　圖3：Mn(0.5%)-Mo(0.5%)/活性炭的反應(yīng)優(yōu)化條件。(a,b)催化劑負(fù)載的影響，(c,d)反應(yīng)時(shí)間的影響和(e,f)反應(yīng)溫度的影響。

　　活性炭催化劑負(fù)載錳鉬制備柴油燃料的這項(xiàng)研究中，通過(guò)多種活性炭催化劑的溶解氧深度研究了不同催化劑配置對(duì)失活和收獲的影響，例如Mn(0.5%)-Mo(0.5%)/活性炭。棕櫚油廢油是使用的反應(yīng)原料，具有顯著的酸值，F(xiàn)FA成分超過(guò)95%。飽和和不飽和脂肪酸單元均構(gòu)成原料油。數(shù)據(jù)表明原料在所有三種形式的催化劑下都經(jīng)歷了有效的溶解氧;提取氧氣以產(chǎn)生一氧化碳、二氧化碳和水。由于活性元素(Mn和Mo)之間的協(xié)同作用，雙金屬催化劑對(duì)催化劑活性有很大的影響。Mn(0.5%)-Mo(0.5%)/活性炭催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的催化劑穩(wěn)定性，因?yàn)樗�可以用于多達(dá)5次連續(xù)運(yùn)行，烴產(chǎn)率>72%，產(chǎn)物具有選擇性>70%。應(yīng)該注意的是，由于在連續(xù)運(yùn)行期間活性金屬損失到溶液中，催化劑活性效率會(huì)隨著反應(yīng)運(yùn)行而降低。

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